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熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(34), p.7638 - 7643, 2023/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)スピンコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて急冷したグルコース濃厚溶液中に生成するナノアイス結晶の構造解析を行ったところ、厚さ1nm程度、半径数十nm以上の平面上の氷晶が生成していることを見出した。本結果はグルコース分子が特定の成長面に吸着することによりその面からの結晶成長を阻害していることを示す。
熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 奥 隆之; 鳥飼 直也*; 新関 智丈*
波紋, 32(4), p.165 - 168, 2022/11
スピンコントラスト変調中性子反射率法を用いて樹脂と多孔質メチル化シリカ2層膜の構造解析を行った。ところが、一般的なガウス界面を用いる限り共通の構造パラメーターで複数の反射率曲線を再現することができなかった。そこで樹脂がメチル化シリカの空孔に侵入する割合を変えたところきれいに再現することができた。
三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 奥 隆之; 高田 慎一; 廣井 孝介; 岩田 高広*
J-PARC 22-02; J-PARC MLF Annual Report 2021, p.6 - 7, 2022/03
スピンコントラスト変調中性子粉末結晶構造解析法を用いてグルタミン酸結晶を測定したところ、水素核偏極度に応じて偏極中性子の回折ピーク強度がピークごとに大きく変化した。その変化を解析することにより水素原子間同士の相関関数および水素原子と他の原子との相関関数を抽出することに成功した。
三浦 大輔*; 熊田 高之; 岩田 高広*
日本結晶学会誌, 63(4), p.287 - 293, 2021/12
スピンコントラスト変調粉末結晶構造解析法を開発した。本手法では、粉末結晶の偏極中性子散乱パターンの水素核偏極にともなく強度変化から結晶中の水素位置を決定することができる。我々はグルタミン酸粉末結晶を用いて本手法の原理実証実験に成功した。
三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 中川 洋; 大場 洋次郎; 大原 高志; 高田 慎一; 廣井 孝介; 森川 利明*; et al.
Journal of Applied Crystallography, 54(2), p.454 - 460, 2021/04
被引用回数：1 パーセンタイル：17.08(Chemistry, Multidisciplinary)山形大学が原子核物理実験用に開発した結晶試料の核スピン偏極技術を、スピンコントラスト偏極中性子回折測定法に展開し、水素核偏極化されたグルタミン酸を用いて粉末結晶試料中の水素の配向および凝集・分散などの構造情報を抽出できることを実証した。
熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*
波紋, 30(4), p.207 - 211, 2020/11
スピンコントラスト変調中性子小角散乱法が複合材料における散乱を成分ごとに切り分けてそれぞれの構造を決定したように、スピンコントラスト中性子反射率法では薄膜試料における反射を面ごとに識別してそれぞれの構造を決定できることが示された。
熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*
Journal of Applied Crystallography, 52(5), p.1054 - 1060, 2019/10
被引用回数：3 パーセンタイル：32.25(Chemistry, Multidisciplinary)スピンコントラスト変調中性子反射率法を用いて高分子膜の測定を行った。ポリスチレン薄膜の測定においては核偏極に従って変化する反射率曲線は全て同一の構造因子を用いて綺麗に再現することができた。本結果は、スピン拡散機構によって表面や界面を含めて試料が均一に偏極していることを示したものであり、本手法から構造因子を高い信頼性をもって得られることを担保する結果となった。また、ミクロ相分離したブロック共重合体の測定では、核偏極によって特定の界面構造が選択的に得ることができることを示した。
熊田 高之; 他7名*
JPS Conference Proceedings (Internet), 22, p.011015_1 - 011015_5, 2018/11
Conventional deuterium contrast variation neutron reflectometry (NR) sometimes misleads when the deuterated SIMULATION samples fail to reproduce the structure of the REAL ones by delicate techniques such as spin-coating. On the other hand, the Spin contrast variation (SCV)-NR determines the structure from PH-dependent NR profiles of REAL samples. Therefore, the SCV-NR works not only as a technique which omits the cost of deuterium substitution, but also as a reliable technique to determine multi-layered surface and interface structure.
熊田 高之
電子スピンサイエンス, 15(Autumn), p.86 - 91, 2017/10
付加価値の高い機能性材料開発の現場では、物理・化学的性質が異なる複数の素材をナノレベルで混合させることで互いの短所を補い長所を引き出した複合材料の開発が繰り広げられている。その複合材料の開発においては、成分間の相互作用を決定づける絡み合い構造の最適化がカギとなる。スピンコントラスト法とよばれる偏極中性子と水素核偏極試料を用いた構造解析法は、複合材料開発の指針となる成分毎のナノ構造および空間配置の決定を実現するものである。
長 明彦; 小泉 光生; 関根 俊明; 山本 洋*; 村松 久和*; 大矢 進*; 永井 良三*
「不安定核の理工学及び核計測法 (II)」に関する専門研究会報告書, 0, p.28 - 30, 1997/00
原研高崎AVFサイクロトロンに設置されたオンライン同位体分離器(ISOL)ではサイクロトロンからの一次ビームで生成した核反応生成物や購入した
Xe放射性ガスを用いた不安定核種のビームを様々な実験に供している。オンライン実験では、核反応生成物をISOLでイオン化・分離した後、
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核分光測定を行っているほか、Si単結晶上で微小な角度で散乱させることで偏極させる技術の開発で偏極の現象及び原子核の電磁気モーメントの研究を行っている。Xe放射性ガスのイオン注入は、原子核の有効電荷半径の研究を目的としたメスバウア分光実験用試料で実施した。このほかに医学利用の分野で冠動脈狭窄予防に用いる金属製ステントへのイオン注入を計画している。
熊田 高之
no journal, ,
核偏極技術はつい最近まで核物理実験の専売特許であった。ところが、21世紀に入った頃から半導体を用いた高周波マイクロ波発生技術の進歩や、光励起三重項電子を用いた室温偏極技術の進捗などにより核偏極技術の敷居が下がり、中性子散乱法による構造解析や量子コンピューティングにも利用可能なツールとしても注目されるようになった。また、ニトロキシラジカルを用いた核偏極技術が確立されるようになると、その汎用性は一気に高まった。極めつけは、2003年にAerdenkjaer-Lasenらにより、核偏極した試料を極低温から一気に昇温することで偏極室温溶液が得られる技術が発表されて以来、核偏極は溶液NMRやMRIといった化学・生物・医療分野からも大きな注目を集めることになった。本シンポジウムでは、核偏極を用いた国内における幅広い分野の研究者を招き、その最先端の技術とそれを用いた研究を紹介していただく。
熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*
no journal, ,
これまで中性子小角散乱測定で養ったスピンコントラスト変調法とよばれる本技術を中性子反射率測定に適用することにより、これまで見落とされていた薄膜試料の詳細な表面構造情報を得ることができるようになると考えた。現在、J-PARC MLFの中性子反射率計(写楽BL17)におけるスピンコントラスト実験に向けた動的核スピン偏極(DNP)装置の開発を進めている。2017年1月現在、無冷媒ヘルムホルツ型超電導マグネット/クライオスタット(Cryogenic製、3.3T, 2.3K)に、パワーアンプ付きマイクロ波発振器(Millitech, Keycom製、94GHz, 
1W)、反射率実験用インサートを組み合わせた本装置に、TEMPOラジカル添加ポリスチレン標準試料を挿入してスピンコントラスト変調実験に最低限必要となる核偏極度7%を達成している。今後3月末のマシンタイムまでに、偏極度向上および中性子反射率実験の測定効率向上に向けたDNPインサート回りのさらなる改良、薄膜試料にあわせた偏極度測定用NMR回路の感度向上、水素核偏極薄膜標準試料の作成方法の確立などを進める。
熊田 高之
no journal, ,
極低温においては古典的な熱活性型反応はおこらず、代わりに量子力学的トンネリングにより反応障壁をくぐり抜けるトンネル反応が支配的になる。発表者はもっとも基本的な反応系であるH + H
H + Hトンネル反応速度定数の同位体効果を確認した。また、最近発表者が注目している動的核スピン偏極による偏極中性子散乱実験用核偏極試料の作成においても放射線照射とトンネル反応を用いた手法が有用であることが確かめられた。
熊田 高之
no journal, ,
Goal of our study is to determine structure of composite materials using polarized neutrons and polarized protons of target samples. In order to upgrade the technique of the proton polarization, we focus on dynamic nuclear polarization (DNP) of irradiated polymers. So, we precisely compared the DNP behavior of electron-beam irradiated and TEMPO-doped samples. Both of the growth and decay rates of the nuclear polarization of the irradiated samples linearly increased with the irradiation dose, whereas those of the doped sample were quadratically proportional to the TEMPO concentration. This result suggests that the irradiated samples are polarized due to pair of free radicals produced in a spur, whereas the doped sample is polarized by unspecified TEMPO radical pairs accidentally located nearby. We suggest that higher polarization is expected by optimizing irradiation temperature, on which the radical-radical distance in the pair depends.
熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*
no journal, ,
付加価値の高い機能性材料開発の現場では、物理・化学的性質が異なる複数の成分をナノレベルで混ぜ合わせることにより互いの短所を補い長所を引き出した複合材料の開発が行われている。その複合材料の開発においてカギとなるのが材料中における成分間の界面における構造的な結びつきである。中性子反射率法は、中性子反射率の波数依存性(反射率曲線)から物質の表面・界面の構造をサブナノメートルの精度で調べる手法である。今回我々は、偏極中性子と水素核偏極試料を用いるスピンコントラスト中性子反射率法を開発した。スピンコントラスト法は、中性子の水素核に対する散乱能が互いのスピン状態に強く依存する性質を利用して、試料中の水素核偏極度を段階的に制御して得られる複数の偏極中性子散乱データから複合材料における構造を成分毎に決定する手法である。本手法は1989年にStuhrmannらによって実証されて以来、小角散乱法と組み合わせて複合材料のナノ構造解析に用いられてきた。我々はそのスピンコントラスト法を反射率法に展開することにより、複合材料が作る複雑な界面構造の解析技術の確立を目指す。
熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*
no journal, ,
スピンコントラスト法は、中性子の水素核に対する散乱能がスピンに依存する性質を利用して、無偏極試料の散乱からは得られない複合材料における特定成分間の構造的な結びつきを決定する手法である。我々は、これまで小角散乱測定に限定されてきたスピンコントラスト法を新たに中性子反射率測定に展開することにより、複合薄膜材料が作る複雑な表面・界面構造を一意に決定するスピンコントラスト中性子反射率法を開発した。実験は、反射率実験に合わせて新たに開発した水素核偏極装置をJ-PARC偏極中性子反射率計SHARAKU (BL17)に組み込み、シリコン基板上にスピンコートした高分子薄膜試料を測定した。結果、水素核偏極度
20%において最大10倍程度異なる非相似の反射率曲線2本が得られた。2本の曲線を同一の構造因子をもちいて解析したところ、薄膜試料表裏2面の面粗さを一意に決定することに成功した。発表ではこれらの成果を報告するとともに、実験から明らかになった今後改良すべき点について言及する。
熊田 高之
no journal, ,
We compared dynamic nuclear polarization (DNP) behavior of electron-beam (EB) irradiated polyethylene (e-PE) with that of TEMPO-doped polystyrene (T-PS). Growth and decay rates of proton polarization PH of e-PE increase linearly with increasing concentration Ce of free radicals, whereas those of T-PS increase with square of Ce. From these results, we suggest that the pair of alkyl radicals produced by the radiolysis and the subsequent hydrogen abstraction reaction in e-PE plays an important role on DNP, whereas T-PS is polarized by a pair of unspecified TEMPO radicals accidentally located nearby.
熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*
no journal, ,
水素核偏極装置をJ-PARC偏極中性子反射率計SHARAKU(BL17)に組み込み、高分子薄膜試料のスピンコントラスト反射率測定を行った。結果、水素核偏極度20%において最大10倍程度異なる非相似の反射率曲線2本が得られた。2本の曲線を同一の構造因子をもちいて解析したところ、薄膜試料表裏2面の面粗さを一意に決定することに成功した。当日の発表ではこれらの成果を報告するとともに、実験から明らかになった今後改良すべき点について言及する。
熊田 高之
no journal, ,
スピンコントラスト変調法は、中性子の水素核に対する散乱能が互いのスピンの向きに強く依存する性質を用いて複合材料の構造解析を行う手法である。我々は2009年以来、スピンコントラスト変調中性子小角散乱実験を展開しているほか、最近ではスピンコントラスト変調法を中性子反射率測定にも展開させたほか、結晶構造解析にも展開しようと計画している。
熊田 高之
no journal, ,
核偏極中性子散乱法は、中性子の水素に対する散乱能が互いのスピン自由度に強く依存した性質を用いた複合材料の構造解析手法である。試料中の水素核偏極度に依存して変化する複数の偏極中性子散乱パターンから、複合材料における成分毎の構造とその位置関係を決定できると言った特徴を持つ。本手法は、これまで小角散乱法と組みあわせて複合材料のナノ構造解析に用いられてきたが、最近では我々らによって反射率法とくみあわせて多層膜材料の構造解析に用いるなど新たな展開が示されている。そのような背景の下、我々は、結晶試料の核偏極、核偏極法の回折法への展開、ハイドロジェノミクスで扱う水素機能性材料への展開、というロードマップを描いている。
